Neben den Druckerzeugnissen finden wir in den drei Büchersammlungen auch handschriftliche Bücher. Inhaltlich zeigen sie ein sehr mannigfaltiges Bild. Die Sammlung besteht aus ärztlichen Fachbüchern, Kochbüchern, religiöser Literatur, philosophischen Überlegungen, Lehrbüchern, Tagebüchern, das Meiste auf Latein und Ungarisch. Darunter gibt es Texte, die von einem bereits publizierten Buch abgeschrieben wurden und auch Texte, die 400 Jahre später veröffentlicht wurden.
Die Bibliothek bewahrt sechs mittelalterliche Kodizes, unter denen der bekannteste der Koncz-Kodex ist, dessen Randbemerkung das sechste ungarische Sprachdenkmal ist, die Neumarkter Zeilen und Glossen (Marosvásárhelyi sorok és glosszák).
Eine der wertvollsten Handschriften der Téka ist das Werk Ars Medica. Es ist das erste ungarische ärztliche Fachbuch, das wahrscheinlich von György Lencsés (1530-1593) aus Grosswardein (Nagyvárad) zusammengestellt wurde. In der Téka-Sammlung ist eine zeitgenössische Kopie erhalten sowie eine vom 16. Jahrhundert und eine vom 18. Jahrhundert. (Ars Medica erschien im Druck im Jahr 1943).
Die sonstigen wertvollen Stücke des Handschriftenarchivs sind:
- Das Tagebuch von Tamás Borsos, dem Richter in Neumarkt, der den Aufbau der Burg um die gotische Kirche initiiert hatte (1566-1634). Es erschien im Druck im Jahr 1972.
- Die Chronik von Ferenc Nagy Szabó, dem Stadtrichter in Neumarkt.
- Die Aufzeichnungen des jüngeren Generals Mihály Teleki und des Chronikschreibers Mihály Cserei.
- Mehrere Bände der Werke von Péter Bód (in Original und Kopie). Vom ehemaligen unitarischen Gymnasium aus Kreuz (Székelykeresztúr) stammen mehrere Sabbatarier Handschriften. Die schönste davon ist die Psalmenübersetzung des Kanzlers Simon Péchi (1570-1643) aus dem Jahre 1629, teilweise geschrieben in seiner eigenen Handschrift, teilweise in Kopie aus der gleichen Zeit.
Neben den Hunderten von Handschriftenbänden verkörpert der wissenschaftsgeschichtliche Nachlass der zwei Bolyai-Brüder, welcher fast 20000 Seiten umfasst, einen herausragenden Wert. Das Institut verwahrt auch eine Archivsammlung. In dieser befinden sich ein Teil des Briefwechsels von Sámuel Teleki und seine wirtschaftlichen und amtlichen Schriftstücke, dabei auch fast die ganze Dokumentation bezüglich der Bibliotheksgründung und -Entwicklung sowie die Bibliothekseintragungen des Reformierten Kollegs aus Neumarkt.
Das davor hier verwahrte Teleki-Archiv wurde 1916 nach Budapest umplatziert, wo es seither im Ungarischen Nationalarchiv studiert werden kann. Der andere wesentliche Teil des Schriften- und Archivmaterials befindet sich seit 1974 im Archiv des Kreises Mures.