Das älteste Manuskript der Bibliothek ist der Koncz-Kodex, eine auf Pergamentblättern handgeschriebene lateinische Bibel aus dem 14. Jahrhundert. Auf ihren Seitenrändern gibt es einen Eintrag mit 55 ungarischen Wörtern: dies ist das sechstälteste ungarische Sprachdenkmal aus dem ersten Drittel des 15. Jahrhunderts, bekannt unter dem Namen die Neumarkter Zeilen und Glossen (Marosvásárhelyi Sorok és Glosszák).
Unter den 72 Büchern (Inkunabeln), die aus der Zeit 1455-1500 stammen, ist das älteste ein Druck von Bologna um 1475. Sein Autor ist Galeotto Marzio, italienischer Humanist und Hofarzt des ungarischen Königs Matthias I.
Vor einigen Jahren ist aus der Fragmentensammlung der allererste siebenbürgische Druck zum Vorschein gekommen; die zweiseitige Arbeit mit Ewigem Kalender und Gebeten wurde 1525 in Hermannstadt gedruckt.
Unter anderthalbtausend altungarischen (vor 1711) Büchern wird das Werk Kleine Ungarische Logik (Magyar logikátska) von János Apáczai Csere als Unikat betrachtet (Weissenburg, 1654). Es ist das einzige bekannte Exemplar eines Logiklehrbuchs auf Ungarisch. Ebenso ist als einziges (unvollständiges) Exemplar die Ausgabe der Heiligen Gesänge (Istenes énekek) von Balassi Bálint vorhanden, veröffentlicht im 17. Jahrhundert.
Eine wertvolle Rarität ist der reformierte Katechismus, der 1648 in Gyulafehérvár/Weißenburg (Alba Iulia) auf Rumänisch veröffentlicht und in lateinischen Buchstaben gedruckt wurde.
Reich und mannigfaltig ist die Bibelsammlung der Bibliothek. Neben repräsentativen hebräischen, lateinischen und griechischen Ausgaben aus berühmten europäischen Druckereien und fremdsprachigen (englischen, französischen, deutschen, holländischen, polnischen usw.) Ausgaben sind auch einige bedeutende ungarische und rumänische Übersetzungen der Heiligen Schrift vorhanden.
Die Buchbindearbeiten wurden in den Buchbinderwerkstätten von in- und ausländischen Meistern gemacht, die verschiedene Stile von der Gotik bis zum Jugendstil repräsentieren.