Cel mai vechi manuscris din bibliotecă este Codicele Koncz, o biblie latină din secolul al XIV-lea scrisă pe foi de pergament. Pe marginile unor pagini există în total 55 de cuvinte scrise în limba maghiară în primul sfert al secolului al XV-lea. Aceste cuvinte constituie al șaselea monument de limbă maghiară cunoscut sub numele de Marosvásárhelyi Sorok és Glosszák [Rândurile și glosele de la Târgu-Mureș].
Din cele 72 de volume de cărți publicate în prima jumătate de secol după inventarea tiparului (1455-1500) cel mai vechi incunabul a fost tipărit la Bologna în jurul anului 1474, autorul lucrării fiind umanistul Galeotto Marzio, medic la curtea regelui Matia.
Acum câțiva ani a fost descoperit cel mai vechi material tipărit în Transilvania, un calendar perpetuu care conține și câteva rugăciuni, publicat la Sibiu în 1525.
Printre cele 1500 cărți maghiare vechi (dinainte de 1711) există și unicate, ca de exemplu Magyar logikátska [Mică lucrare de logică maghiară], lucrare a cărturarului transilvănean Apáczai Csere János, apărută la Alba Iulia în 1654. Este primul manual de logică în limba maghiară. S-a păstrat până azi doar un singur exemplar (incomplet) din Istenes énekek [Cântece dumnezeiești] al poetului renascentist maghiar Bálint Balassi, ediție cca. 1660 tipărită la Bardejov.
O raritate deosebit de valoroasă este Catechismus [Catehismul] din 1648 tipărit cu litere latine în limba română la Alba Iulia, o traducere de István Fogarasi.
Bogata și variata colecție de biblii adăpostită în biblioteca noastră cuprinde ediții reprezentative ale tipografiilor europene cele mai renumite. Pe lângă Sfintele Scripturi în limbile ebraică, latină, greacă sau cele poliglote există și ediții în limbile naționale (engleză, franceză, germană, olandeză, poloneză, etc.), precum și toate traducerile importante în limba română și maghiară.
Legăturile artistice ale multora dintre cărți au fost realizate în ateliere din țară și din străinătate – ele reprezintă toate stilurile de la gotic până la art nouveau.